活性炭是電吸附過(guò)程中最常用的電極材料，例如用電容去離子水進(jìn)行水脫鹽。電容去離子是通過(guò)與通常由活性炭制成的帶電電極的靜電相互作用從水溶液中除去離子的循環(huán)過(guò)程。在目前的工作中，我們研究了鹽混合物對(duì)兩種不同的一價(jià)離子氯離子和硝酸鹽的離子選擇性。我們?cè)诨钚蕴恐羞M(jìn)行吸附實(shí)驗(yàn)(即，不施加電壓)，以及電吸附實(shí)驗(yàn)(即，基于在兩個(gè)碳電極之間施加電壓)。我們的結(jié)果表明，在吸附和電吸附過(guò)程中，活性炭除去的硝酸鹽比氯化物多得多。在平衡狀態(tài)下，離子選擇性并不強(qiáng)烈依賴(lài)于水的組成，而是取決于電容去離子水中的充電電壓，在電吸附過(guò)程中，離子選擇性是時(shí)間依賴(lài)性的。

　　吸附實(shí)驗(yàn)：活性炭對(duì)硝酸鹽具有選擇性

　　圖1顯示了沒(méi)有硝酸鹽和氯化物作為活性炭顆粒的微孔中的濃度硝酸鹽沒(méi)有至氯化物溶液中的平衡濃度比。觀察到硝酸鹽吸附，即氯化物濃度為硝酸鹽的三倍。AC的表面化學(xué)與官能團(tuán)的存在有關(guān)，所述官能團(tuán)是酸性基團(tuán)，主要是含氧基團(tuán)。這些官能團(tuán)可以離解或質(zhì)子化，從而誘導(dǎo)與溶液中的離子的吸引或排斥相互作用。由于離子和官能團(tuán)之間相互作用的強(qiáng)度對(duì)于所有離子都不相同，我們觀察到對(duì)離子優(yōu)先吸附的影響。在圖1中，我們還顯示了四條理論曲線，其描述了溶液中的每種離子與不帶電的活性炭之間的相互作用，作為擬合參數(shù)。這些結(jié)果表明，通常用于制造電容去離子電極的商業(yè)活性炭材料具有有利于吸附電容去離子的親和力。

　　圖1：在不帶電的活性炭粉中吸附。

　　初始離子濃度對(duì)電容去離子選擇性的影響

　　圖2a和圖2b顯示了平衡電吸附數(shù)據(jù)分離因子沒(méi)有和離子吸附容量作為的函數(shù)硝酸鹽至氯化物溶液中的濃度比。我們觀察到了平衡電吸附數(shù)據(jù)與離子吸附容量一起增加硝酸鹽至氯化物進(jìn)料溶液中的濃度比。在圖2b中，我們看到隨著初始增加硝酸鹽至氯化物氯-濃度比，濃度之差硝酸鹽和氯化物在微孔中增加。然而，在達(dá)到平衡之前，優(yōu)先離子電吸附由初始濃度比確定：溶液中具有最高濃度的離子主要是電吸附的。

　　圖2：電容去離子中的離子電吸附。

　　充電電壓對(duì)CDI離子選擇性的影響

　　圖3a顯示了這一點(diǎn)分離因子隨充電電壓降低，但親和效應(yīng)不會(huì)減少很多，并且在高電壓下也繼續(xù)發(fā)揮重要作用。充電和離子吸附容量隨充電電壓的增加而增加。圖3d顯示充電效率遠(yuǎn)低于單位，這可以通過(guò)在充電步驟開(kāi)始時(shí)從活性炭表面解吸共離子來(lái)解釋。

　　圖3：電容去離子中的離子電吸附。

　　硝酸鹽和氯化物的電吸附：離子選擇性由動(dòng)力學(xué)和平衡控制

　　圖4a顯示了硝酸鹽濃度連續(xù)下降約30分鐘，直至達(dá)到恒定值，而氯化物濃度僅降低約15分鐘。此后，我們觀察到了增加氯化物溶液中的濃度，這意味著硝酸鹽離子逐漸取代氯化物離子。支持我們優(yōu)先吸附的研究結(jié)果硝酸鹽過(guò)度氯化物在平衡時(shí)，我們還進(jìn)行了兩階段電吸附實(shí)驗(yàn)。我們觀察到了增加氯化物濃度，而硝酸鹽濃度降低。加入硝酸鹽后約15分鐘沒(méi)有3-，我們觀察到只有輕微的濃度變化。

　　圖4：溶液中的陰離子濃度和作為時(shí)間函數(shù)的分離因子

　　在這項(xiàng)工作中，我們提出了硝酸鹽和氯離子的吸附和電吸附數(shù)據(jù)。在平衡時(shí)，我們觀察到微孔中硝酸鹽優(yōu)先吸附在氯化物上。有幾個(gè)因素可以促進(jìn)離子的優(yōu)先電吸附，例如離子的水合尺寸和離子與活性炭表面之間的相互作用。由于硝酸鹽和氯化物的水合尺寸相等，我們得出結(jié)論，硝酸鹽優(yōu)先吸附在氯化物上是由于離子與活性炭表面之間的化學(xué)相互作用。我們還預(yù)測(cè)微孔中硝酸鹽和氯化物之間的選擇性。我們包括一個(gè)親和項(xiàng)來(lái)描述硝酸鹽優(yōu)先吸附到微孔中。盡管該親和項(xiàng)與離子或微孔的任何特定性質(zhì)無(wú)關(guān)，但它確實(shí)描述了離子與不帶電的活性炭顆粒之間的相互作用。我們承認(rèn)這種相互作用受表面化學(xué)和離子性質(zhì)的影響。

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