活性炭對(duì)氮氧化物的吸附,汽車(chē)尾氣中NOx的處理已有過(guò)很多研究，但是在密閉區(qū)域低濃度氮氧化物的存在仍在研究中。舉例來(lái)說(shuō)，當(dāng)人們?cè)诟咚俟�路上行駛時(shí)，車(chē)內(nèi)的NO2濃度可以接近0.15ppmv。這種室內(nèi)污染成為環(huán)境問(wèn)題和健康問(wèn)題。在本工作中，在室溫中研究了NO的環(huán)境輻射和減排。通過(guò)物理(CO2或H2O)或化學(xué)活化(H3PO4)制備的三種活性炭(AC))作為吸附劑進(jìn)行測(cè)試。這次主要模擬與現(xiàn)實(shí)生活環(huán)境中濃度一致的氮氧化物被多種活性炭吸附實(shí)驗(yàn)。

　　氮氧化物向大氣排放的增加已成為一個(gè)重大的環(huán)境問(wèn)題。在各種有害氣體中氮氧化物(NOX)具有通過(guò)煙霧與大氣中的水蒸氣結(jié)合形成酸雨還具有減少臭氧層的環(huán)境影響。目前已有幾種方法已被應(yīng)用于氮氧化物消除，包括通過(guò)選擇性非催化還原(SNCR)和選擇性催化還原(SCR)還原NOx。然而，這些技術(shù)有諸多成本和技術(shù)復(fù)雜性等缺點(diǎn)。因此，降低溫度下的吸附分離受到越來(lái)越多的關(guān)注。幾種吸附劑包括沸石，鈣鈦礦和碳質(zhì)材料。然而，活性炭對(duì)氮氧化物的吸附性能研究是很有前景的。

　　盡管用于汽車(chē)和工業(yè)廢氣都實(shí)施了減排措施，城市人口與車(chē)輛的增加導(dǎo)致了更多氮氧化物的排放。使用木質(zhì)纖維為前體制造的活性炭在環(huán)境溫度去除氮氧化物。這些活性炭吸附劑表現(xiàn)出令人感興趣的吸附容量范圍在40mg/g和120mg/g之間。然而，這些活性炭的性能通常在干燥和潮濕條件下在空氣存在下在500-1000ppmNO濃度下進(jìn)行評(píng)估。

　　活性炭樣品制備

　　活性炭原始前體用熱蒸餾水充分洗滌并在環(huán)境溫度下干燥24小時(shí)。然后，將干燥的原材料粉碎并過(guò)篩至1-3mm粒度。根據(jù)以下方案進(jìn)行化學(xué)和物理活化制備不同的活性炭。

　　化學(xué)活化

　　制備粒狀H3PO4活化的樣品，將活性炭原料按重量比(1:3)浸泡在正磷酸水溶液(50%，w/w)中。懸浮液在110℃下攪拌9小時(shí)。然后，將過(guò)濾的材料在氮?dú)饬髦性?70℃下干燥和碳化30分鐘，最后在410℃下2小時(shí)30分鐘。得到的活性炭，表示為AC-H3PO4然后用蒸餾水充分洗滌直至消除所有酸跡，并在110℃下干燥過(guò)夜。化學(xué)活化法的收率為33重量%。參考近期發(fā)表的關(guān)于化學(xué)活性炭的研究，結(jié)果表明，這種產(chǎn)率更重要的是生物質(zhì)的KOH活化。從其它種類(lèi)材料中合成了一系列KOH活性炭。樣品收率在11至16重量%范圍內(nèi)，對(duì)于較高的KOH，吸收率較低。

　　物理活化

　　碳化和活化步驟在不銹鋼反應(yīng)器中的固定床反應(yīng)器中進(jìn)行，所述不銹鋼反應(yīng)器放置在配備有溫度控制器的垂直自動(dòng)化爐中，初始質(zhì)量的生物質(zhì)等于2g。首先，將前體在氮?dú)饬飨略?00℃下碳化2小時(shí)。隨后，通過(guò)將氣體轉(zhuǎn)換成純CO2或轉(zhuǎn)換成水蒸氣來(lái)進(jìn)行所得炭的活化。目標(biāo)溫度保持在750℃6小時(shí)。關(guān)于物理激活過(guò)程的更多細(xì)節(jié)可以在以前的內(nèi)容中可以找到。

　　圖1.樣品的掃描電子顯微照片：(a)活性炭-H3PO4，(b)活性炭-CO2和(c)活性炭-H2O.

　　制得活性炭的形態(tài)學(xué)和孔結(jié)構(gòu)表征

　　圖1中收集了活性炭-H3PO4，活性炭-CO2和活性炭-H2O的掃描電子顯微鏡(SEM)顯微照片。三個(gè)樣品在表面形態(tài)上顯示出顯著的差異，從而揭示不同的活化機(jī)制。樣品活性炭-H3PO4排列成緊密的片狀(參見(jiàn)圖1a)。實(shí)際上，磷酸起酸性催化劑的作用，促進(jìn)鍵斷裂和通過(guò)環(huán)化/縮合反應(yīng)形成交聯(lián)。沉積的H3PO4可以與有機(jī)物質(zhì)反應(yīng)形成連接和交聯(lián)生物聚合物片段的磷酸酯和多磷酸酯橋。磷酸鹽基團(tuán)的添加(或插入)驅(qū)使一個(gè)膨脹過(guò)程，在除去酸之后，使基體處于膨脹狀態(tài)，其特征在于具有易于獲得的孔結(jié)構(gòu)。在化學(xué)活化期間觀察到類(lèi)似的觀察作為一個(gè)例子，KOH與活性炭反應(yīng)在中間溫度和進(jìn)一步增加，得到的碳酸鹽/碳酸氫鹽在溫度導(dǎo)致的分解和氣化以產(chǎn)生孔隙率。另外，在ZnO化學(xué)活化過(guò)程中，發(fā)生不同的還原反應(yīng)以產(chǎn)生高孔隙率。物理活性炭-CO2和活性炭-H2O表現(xiàn)出非常相似的表面形態(tài)。圖1b，c顯示了不規(guī)則形狀的顆粒，對(duì)于兩種活性炭都具有大的圓錐形空腔和平滑的表面。

　　圖2. 氮氧化物的穿透曲線X通過(guò)三種不同活性炭吸附劑樣品(C由1 NO2 =5ppm的，C1 NO=0ppm時(shí)，23℃，50%RH，V=0.2米/秒，米Sorb =2g)。

　　不同的活性炭對(duì)氮氧化物的吸附性能

　　圖2顯示了通過(guò)三種不同活性炭的薄吸附層的氮氧化物的穿透曲線。根據(jù)實(shí)驗(yàn)時(shí)間描繪了在吸附劑層后面測(cè)量的總和參數(shù)NOx=NO2+NO的體積含量。NO2的進(jìn)口體積濃度始終保持在5ppm，而不提供NO。穿透曲線是重復(fù)實(shí)驗(yàn)的平均值，誤差線表示標(biāo)準(zhǔn)偏差。

　　如以下結(jié)果所示，為了評(píng)估活性炭的氮氧化物分離能力，有必要考慮吸附劑層下游存在的氮氧化物的體積分?jǐn)?shù)。即使只有NO2被供給到該系統(tǒng)中，物質(zhì)(如NO)的其它含氮氧化物被形成由于減少的NO2被活性炭吸附。NO2的還原到NO是非常不希望的，因?yàn)榛钚蕴繉?duì)NO的分離能力可以忽略不計(jì)。因此，將NO2還原為NO的活性低是用于NO2吸附的活性炭的理想特征。

　　在本研究中，研究了在室溫和極低濃度下氮氧化物吸附過(guò)程中三種不同活性炭的結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的重要性。在不同的實(shí)驗(yàn)中獲得的結(jié)果表明，這兩種性質(zhì)都是造成NO2吸收和還原成NO的原因。當(dāng)活性炭由H3PO4活化制備時(shí)，NO2的還原率非常高。該活性炭表面存在重要的還原性基團(tuán)(主要是酸酐基團(tuán))似乎是這種行為的起源。NO2的吸附歸因于存在基本的基團(tuán)，當(dāng)通過(guò)物理方式進(jìn)行激活時(shí)更多地存在。由于活性炭-H2O與活性炭-CO2相比具有更高的堿性基團(tuán)，其吸附容量更高。對(duì)于活性炭-CO2和活性炭-H2O的NO2的穿透曲線所觀察到的差異通過(guò)活性炭-H2O樣品的介孔結(jié)構(gòu)來(lái)解釋?zhuān)�其使得NO2在活性炭顆粒內(nèi)更好地?cái)U(kuò)散，從而更好的被活性炭吸附。

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